Erst nach ihrem vierzehnten Geburtstag bemerkte die Familie Cook, dass Florence in Trancezustände verfiel. Ein Beleg dafür, wie Florence ihre medialen Fähigkeiten entwickelte, ist, dass sie mit ihren Freunden und ihrer Familie zu experimentieren begann und dass zu dieser Zeit ihre Talente deutlich wurden. Sie wurde von spirituellen Kommunikatoren über ihre zukünftigen Fähigkeiten beraten und an die Spiritualist Association in Dalston im Osten Londons verwiesen, wo sie an deren Aktivitäten teilnahm.

Mit der Unterstützung und Ermutigung des Kreises, dem sie beitrat, entwickelte sich Florences mediale Fähigkeit weiter. Ihre Fähigkeiten wurden der Öffentlichkeit bekannt, als ihre medialen Fähigkeiten 1871 im „Spiritualist“ erwähnt wurden. Sie arbeitete mit anderen physischen Medien, und ihre weitere Entwicklung erfolgte, als sie ihre eigene Kontrollperson, Katie King, kennenlernte, die Tochter von John King und seiner Frau (ebenfalls Katie genannt). Unter Katies Anleitung begann Florence, noch ein junges Mädchen, einen Schrank für ihre mediale Arbeit zu verwenden. Anfangs gab es Materialisierungen, allerdings nur in einfacher Form, und es wurde versucht, den Besuchern der nächsten Welt dabei zu helfen, sich vollständig zu manifestieren.

Im Alter von nur fünfzehn Jahren verlor Florence ihre Anstellung als Lehrerin aufgrund von poltergeistartigen Phänomenen, die während ihres Schulbesuchs auftraten, und konnte sich daher voll und ganz ihrer Entwicklung widmen. In dieser Zeit, als physische Medienkompetenz noch nicht so selten war wie heute, bestand auf Medienanfängern ein deutlicher Druck, sich weiterzuentwickeln. Zwei andere junge physische Medien, z. B. Kate Cook (Florences Schwester) und Mary Showers, erlangten Bekanntheit und erregten Aufmerksamkeit. Florence entwickelte daher ihre medialen Fähigkeiten weiter, um vollständige Materialisierungen zu ermöglichen. Dies geschah im Jahr 1873, als sich Katie King in ihrer Materialisation dem Kreis anschloss: ein wahrhaft bedeutsames Ereignis, denn „sie stellte für eingefleischte Spiritualisten den endgültigen empirischen Beweis für die Realität des spirituellen Lebens und die Existenz einer unsichtbaren Welt dar.“ Florence hatte zugestimmt, dass ein Reporter des Daily Telegraph bei ihren Séancen anwesend sein sollte; Beim ersten Mal sah er Gesichter und im folgenden Jahr wurde er Zeuge der Materialisierung von Katie King und machte Fotos von ihr. Angesichts der getroffenen Vorsichtsmaßnahmen, d. h., dass Florence mit Siegeln gefesselt wurde, „war er verblüfft“. Die Berichte des Journalisten erschienen im „Daily Telegraph“ vom 10. Oktober 1872 und 12. August 1873.

Der Erfolg von Florences Fähigkeiten führte dazu, dass mehrere prominente Personen ihre Séancen besuchten und die unvermeidliche Schirmherrschaft übernahmen. Seit 1872 erhielt sie finanzielle Unterstützung vom Geschäftsmann und Spiritisten Charles Blackburn, was ihr die Entwicklung ihrer medialen Fähigkeiten ermöglichte. Podmore bemerkte, dass sie „kein Geld von ihren Séancen nahm“ und dass sie durch Blackburn „frei war, ihre Dienste anzubieten, wenn sie benötigt wurden“. Im Dezember 1873 war Volckmann (der später das Medium Mrs. Guppy heiratete, das auf Florences Erfolg äußerst eifersüchtig war) bei einer Séance anwesend und versuchte, Katie King festzunehmen. Zwei weitere Darsteller nahmen ihn auf (wobei er einen Teil seines Bartes verlor) und verhinderten, dass größere Schäden entstanden. Dunphy, ein Rechtsanwalt und Schriftsteller, war Zeuge des Vorfalls und sagte, dass Katie während des Abenteuers teilweise dematerialisiert sei. Bei der Untersuchung von Florence stellte sich heraus, dass sie noch immer mit Klebeband und Siegel gesichert war, wie zu Beginn des Satzes.

Wie der „Daily Telegraph“ am 13. Januar 1880 berichtete, beschlagnahmte Sitwell, einer der Teilnehmer einer Séance im BNAS, die Materialisierung, stellte fest, dass Florence im Kabinett fehlte, und erklärte, sie sei eine Betrügerin. Einer der Teilnehmer, der für die Sicherheit von Florence verantwortlich war, gab zu, dass es absichtlich so arrangiert worden war, dass sich das Medium selbst befreien konnte. Anhänger von Florence argumentierten, dass es sich um einen Fall unbewussten Betrugs handele, wie dies in den folgenden Jahren auch bei Eusapia Palladino in einem Trancezustand der Fall war. Natürlich herrschte auch nach Sitwells Aktion Verwirrung. Wie auch immer der Vorfall interpretiert wird, es ist interessant festzustellen, dass DD Home, der anderen Medien gegenüber äußerst kritisch eingestellt war und in dem Buch betrügerisches Verhalten beschrieb, in seinem Buch „Lichter und Schatten des Spiritualismus“ (1877) die von Florence hervorgerufenen Materialisationen als eine „unbestreitbare Gewissheit des Phänomens“ bezeichnete.

Florence sorgte bei ihren Séancen für eine fröhliche und lebhafte Atmosphäre, da sie glaubte, die Phänomene zu beobachten. Zweifellos hat Katie King dies gefördert, da sie „für ihre lebenslustige Einstellung bekannt war und ein gewisses Maß an Schalkhaftigkeit mit Fassung akzeptierte“. Nachdem Crookes 1872 mit Florences medialer Tätigkeit in Berührung gekommen war, schrieb er im „Spiritualist“ (April 1874) über eine kürzlich stattgefundene Seance und berichtete, dass „Katie nie vollkommener erschien und fast zwei Stunden lang im Raum auf und ab ging und sich vertraut mit den Anwesenden unterhielt“. Unglücklicherweise führten Katies Direktheit und Crookes' Zuneigung zu ihr zu Problemen, die sein Engagement seither trüben: Crookes' Reaktion auf Katie „rief bei einigen spiritistischen Beobachtern Anstoß hervor, die von Crookes' moralischen Maßstäben und wissenschaftlicher Unparteilichkeit offenbar unbeeindruckt waren“. Es gab Vorwürfe, Crookes habe aufgrund seiner Beziehung zu Florence Betrug durch sie zugelassen, doch Beloff erkennt zwar die bestehenden Schwierigkeiten an, bietet aber eine Reihe entscheidender Gründe für die Zurückweisung dieser Vorwürfe.

Zu Crookes' Beteiligung an Florences medialer Tätigkeit muss etwas gesagt werden, da die gegen ihn erhobenen Anschuldigungen so ausgelegt werden können, dass sie zumindest einen Teil von Florences medialer Tätigkeit entkräften. Erstens zog Crookes einen Großteil der Kritik auf sich, die gegen ihn gerichtet war, beispielsweise zitierte er unklugerweise aus „Don Juan“, um Katies „vollkommene Schönheit“ zu beschreiben. Darüber hinaus war er in seiner Haltung nicht sehr konsequent: Erst der Tod seines Bruders im Jahr 1867 veranlasste ihn, sich mit Spiritismus zu beschäftigen. Im Jahr 1870 akzeptierte er offenbar die Möglichkeit der Kommunikation mit Toten und in seiner Biografie hieß es, er sei zu diesem Zeitpunkt ein „überzeugter Spiritualist“ gewesen. Bestimmte Ereignisse stützen diese Ansicht. Er entschied sich jedoch, diesen Glauben nicht offen zur Schau zu stellen und bot eine klinische Sicht auf das Thema, indem er einige Aspekte des Spiritualismus als „wertlos“ bezeichnete und sie als „Zwischenwelt der Magie und Nekromantie“ einstufen sollte; Er argumentierte weiter, dass es sich um „ein Thema handele, das sich vielleicht mehr als jedes andere für Tricks und Täuschungen eignet“.

Als er am 2. November 1895 bei der SPR sprach, erklärte er, dass alle Medien, die er gesehen hatte, „mit kaum einer Ausnahme (mit Ausnahme von DD Home) … auf Tricks zurückgriffen“. Später, mit zunehmendem Alter und sicherlich nach dem Tod seiner Frau im Jahr 1916, kehrte er nicht nur zu seiner früheren Haltung zurück, sondern ging sogar noch weiter. So akzeptierte er beispielsweise spirituelle Fotografien seiner Frau, die nach Ansicht anderer durch Betrug entstanden waren. Natürlich ist es jedem Menschen ein gutes Recht, skeptisch zu sein oder seine Denkweise zu erweitern, doch Crookes‘ Meinungsänderung, die weit über den Kreis hinausging und in erster Linie durch seine persönlichen Umstände bedingt war, lässt kaum großes Vertrauen in seine Schlussfolgerungen aufkommen. Dies gilt abgesehen von der Tatsache, dass er „keine Aufzeichnungen seiner Seancen hinterließ … die den Durst eines Skeptikers nach genauen Daten gestillt hätten“, und er „daran gewöhnt war … dass Zeugen von außen [seinem] Wort Glauben schenkten“, und er nahm Anstoß daran, dass Personen seine Schilderung der Ereignisse in Frage stellten. Zusammenfassend lässt sich sagen, dass sein Beitrag zur medialen Kunst von Florence Cook problematisch ist, und es ist bedauerlich, dass er und nicht ein anderer Forscher sie untersucht hat. Glücklicherweise war die mediale Fähigkeit von Florence Cook trotz des üblichen Bildes, das vermittelt wird, keineswegs von Crookes' Aussage abhängig, und ihr Talent ist, wie der Spiritismus selbst, durchaus in der Lage, auf eigenen Beinen zu stehen, ohne dass sie sich die Bestätigung von außen holen muss. Die gegen Crookes erhobenen Anschuldigungen sind kein großer Grund zur Sorge, da Florences mediale Fähigkeiten von vielen anderen bezeugt wurden, was die Qualität dieser Fähigkeiten mehr als deutlich machte.

Ein Beispiel für die vielen Zeugnisse über die medialen Fähigkeiten von Florence Cook ist das von Aksakoff, einem russischen Aristokraten. Er berichtete, dass das Medium bei der Teilnahme an einer Séance „mit gedrehtem Klebeband und versiegelten Knoten“ gefesselt war und dass ihre Hände auf den Rücken geführt und ebenfalls gefesselt waren. Anschließend wurde ein langes Stück Klebeband an ihr befestigt und von ihrem Sitzplatz nach draußen gebracht, um jede ihrer Bewegungen anzuzeigen. Nach kurzer Zeit sahen sie im Licht einer Lampe „eine aufrecht stehende menschliche Gestalt … sie war ganz in Weiß gekleidet … Das war Katie … Während der gesamten Sitzung unterhielt sich Katie mit den Anwesenden.“ Katie fragte, ob es irgendwelche Fragen gäbe, und Aksakoff bat darum, Florence zu sehen. Katie bat ihn zu Florence, und da er sie nicht gut genug sehen konnte, sagte Katie ihm, er solle die Lampe benutzen. Er tat es, und da war Florence, „in tiefer Trance … auf einem Stuhl sitzend, beide Hände fest auf dem Rücken gefesselt“.

Solche Anlässe waren wichtig, da die gemeinsame Herausforderung darin bestand, dass Katie King und Florence Cook in Wirklichkeit dieselbe Person waren, da sie sich im Aussehen sehr ähnlich waren. Abgesehen davon, dass Crookes beide Frauen gleichzeitig während einer Séance am 29. März 1874 sah, war Katie größer als Florence, hatte im Gegensatz zu Florence keine Ohrlöcher, hatte ein größeres Gesicht und eine andere Haarfarbe, und es gab noch weitere körperliche Unterschiede. Zusätzlich zu diesen Unterschieden trug Florence während der Séancen Schwarz, Katie hingegen war stets in Weiß gekleidet. Darüber hinaus litt Florence bei einer Seance an einer Blase am Hals, doch als Katie auftauchte, war keine Blase an ihr. Es gab auch einen Fall, bei dem Katie Farbe auf die Hände bekam, bei Florence jedoch keine gefunden wurde. Zusätzlich zu den Fotos, die der Reporter des Daily Telegraph von Katie gemacht hat, hat Crookes selbst vierundvierzig Fotos gemacht. Als Florence Marryat ihre Erlebnisse schilderte, erzählte sie, dass Katie aufgrund der Komplexität der Materialisierung manchmal Florence ähnelte, während sie zu anderen Zeiten „völlig anders war“. Sie fügte hinzu, dass sie ein Foto von Katie besitze, das aufgenommen worden sei, während Florence zusah. Sie hatte auch gesehen, wie Florences „dunkle Locken außerhalb des Vorhangs im Blickfeld des Publikums auf den Boden genagelt waren, während ‚Katie‘ umherging und sich mit uns unterhielt“.

Im März 1874 führte Varley, ein Mitglied der Royal Society, einen Test durch, bei dem Platindrähte an Florence befestigt wurden, durch deren Körper ein schwacher elektrischer Strom floss und sie so Teil eines Stromkreises wurde. Varley demonstrierte, wie sogar eine Bewegung ihrer Hände auf dem Galvanometer registriert wurde, durch das der Strom floss. Nachdem Florence in Trance gefallen war, materialisierte sich Katie (ohne angeschlossene Kabel), bewegte sich im Séance-Raum und sprach mit den Teilnehmern. Varley sagte aus, dass „der Strom während der gesamten Strafe keinen Augenblick unterbrochen wurde“, und als Florence wieder zu Bewusstsein kam, stellte er fest, dass die Leitungen „genau so waren, wie ich sie zurückgelassen hatte“.

Es wird behauptet, dass Katie seit Florences Zeit als Medium an anderen Orten materialisiert ist, beispielsweise in Philadelphia, Winnipeg und Rom. Im letzteren Fall (im Juli 1874) wurde eine Reihe bemerkenswerter Fotos von dem Ereignis gemacht, das volle dreißig Minuten dauerte. Dabei begrüßte Katie die dreiundzwanzig anwesenden Teilnehmer und entmaterialisierte sich, nachdem sie das Medium umarmt hatte, wobei sie Gladiolen und Rosenblätter zurückließ. Interessanterweise hinterließ Katie bei ihrem letzten Auftritt mit Florence Cook als Medium bei jedem Modell eine Blume. Nach Katie Kings Abgang im Jahr 1874 übernahm Florence die Kontrolle über Leila. Im Jahr 1875 schrieb Mrs. Crookes an Florence, dass „die meisten Séancen zwangsläufig hier stattgefunden haben, Leila aber auch in drei anderen Häusern erschienen ist … bei mehreren Gelegenheiten haben wir Sie und Leila alle gleichzeitig gesehen“. Mrs. Crookes bezog sich in diesem Brief auch auf körperliche Unterschiede zwischen Leila und Florence. Weitere Materialisierungen erfolgten durch Florences Mediumschaft: In einem undatierten Brief an Blackburn erzählte Florence ihm, wie „in weniger als 5 Minuten eine vollständige Gestalt erschien … Der Geist war weder Katie noch Leila.“

Nach der Zeit, in der Leila die Kontrolle hatte und Florence eine Zeit der Inaktivität hatte, übernahm ein französisches Mädchen namens Marie diese Rolle. Sie blieb für einen Großteil der Zeit bis kurz vor Florences Tod unter der Kontrolle von Florence. Um 1902 wurde bei einer Urteilsverkündung ein Foto von ihr gemacht, das in „Psychic Science“ (Januar 1927) erschien. Einer der Porträtierten machte die wichtige Beobachtung, dass die Anwesenden „die Gestalt der großen, schlanken jungen Frau sahen, die auf dem Bild zu sehen ist“. Mrs. Corner [Florence Cook] ist klein, eher stämmig und hat eine dunklere Hautfarbe. Wie Medhurst und Goldney anmerken: „Marie“ und andere „Geisterformen“ würden auftauchen, manchmal einzeln und manchmal zusammen.“ In den meisten Berichten wird betont, dass „Marie“, die normalerweise barfuß war, einige Zentimeter größer war als Florence, was mehrere Autoren nach eigenen Angaben durch direkte Messungen bestätigt haben. Obwohl die Autoren darauf hinweisen, dass es schwierig sei, die Genauigkeit solcher Berichte zu bestimmen, stimmen sie darin überein, dass es eine Reihe von Berichten gebe, die „eine angemessene Menge an Details liefern“.

Florences Fähigkeiten als Medium waren auch in ihrem späteren Leben noch sehr präsent, wie Ereignisse im Jahr 1900 zeigen, als die Porträtierten erklärten: „Wir, die Unterzeichneten, bezeugen … wir haben Mrs. Corner und ihre Kontrollperson „Marie“ gleichzeitig gesehen.“ Vor dieser Séance trug Florence die bereitgestellte Kleidung und wurde „keinen Moment allein gelassen“. Sie war sehr fest an ihren Stuhl gefesselt, der an einem Eisenring im Boden befestigt war, und jede Hand war an eine Armlehne des Stuhls gebunden … alles wurde hinterher unversehrt vorgefunden.“ Neben den Materialisierungen ermöglichte Florences mediale Fähigkeit auch das direkte Schreiben. Dies geschah Berichten zufolge auf Tischen in beträchtlicher Entfernung von ihr, und es lagen schriftliche Mitteilungen von Personen vor, die den Dargestellten bekannt waren.

Durch Florences mediale Fähigkeiten konnten andere Kommunikatoren als die Kontrollpersonen mit den Teilnehmern sprechen. Obwohl es einen Mangel an Modellen von der SPR (Society for Psychical Research) gab, berichtete Miss Dallas, „eine angesehene Persönlichkeit der Gesellschaft“, bei einer Gelegenheit im Mai 1903, dass eine Person anwesend war, dass eine Gestalt in Weiß herauskam, nachdem Florence, in Schwarz gekleidet, auf ihrem Stuhl festgebunden worden war. Dann ertönte aus dem Kabinett ein Geräusch, die raue Stimme eines Mannes, der liebevoll von Florence sprach und sagte, sie habe ihm geholfen, die Realität des nächsten Lebens zu begreifen. Bis wenige Monate vor ihrem Tod im Jahr 1904 in Südlondon demonstrierte Florence weiterhin ihre medialen Fähigkeiten. Die letzten Worte können die des oben genannten Kommunikators sein. Miss Dallas schilderte auch ausführlich, wie er, nachdem er von der Hilfe gesprochen hatte, die er von Florence erhalten hatte, die Modelle an die Realität erinnerte, die er nun durch ihre geduldige Hilfe entdeckt hatte: Er tat dies mit einer prägnanten Aussage: „Sie sind nie tot.“